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ワールドデストラクターである「チフォージュ・シャトー」を駆使した、錬金術師キャロルによる世界解剖計画――通称「魔法少女事変」の阻止から数週間後。シンフォギア装者たちを苦しめ、一度ならず敗退へと追い詰めた「アルカ・ノイズ」の脅威は世界各地に蔓延していた。時おかずして発生する次なる事件に、何かしらの関連性を疑いつつ鎮圧にあたる装者たち。熱帯夜に遭遇したのは、通常物理法則の埒外にある怪物「ヨナルデパズトーリ」と、怪物を「神の力」と呼び、自在に使役する三人の錬金術師「サンジェルマン」「プレラーティ」「カリオストロ」であった。錬金術師たちが属する秘密組織「パヴァリア光明結社」は、これまでにシンフォギア装者たちが乗り越えてきた騒乱に関わってきたばかりか、人類史の裏側に暗躍してきた恐るべき敵対勢力である。 ついに顕現、そして強襲するかつてない脅威に戦慄を隠せないシンフォギア装者たち。人知れず奪われた聖遺物「アンティキティラの歯車」は、無邪気な瞳のホロスコープに巨大な陰謀を映し出すのであった。
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時は室町時代、戦国の世。父の野望の犠牲となり、魔神に身体の48箇所をもぎ取られて生まれた“百鬼丸”。呪われた運命の下、「48の魔物を倒せ!」という闇の声を聞いた彼は、天涯孤独な少年“どろろ”と共に、48匹の妖怪と次々に戦い、自分の身体を取り戻して行く…。14、15、18、19、20、23、25話は、原作にはないエピソード、つまりテレビ用オリジナルストーリーとなっています。途中でタイトルが『どろろと百鬼丸』というふうに変更になったのは、百鬼丸のほうが子供のこそ泥、どろろよりも活躍場面が多く、また妖怪退治こそがメインのストーリーだったせいで、視聴者にはどうしても主人公が百鬼丸にしか見えなかったせいです。パイロット版とは異なり、モノクロで放映されたのは、ひとえに予算のせいだと言われていますが、モノクロだからこそ、余計に妖怪たちの不気味さが伝わってくる作品となりました。
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